În interiorul Catedralei, sobrietatea neoclasică a elementelor de arhitectură se îmbină cu stilul pictural care apropie erminia ortodoxă de academismul italian într-o sinteză luminoasă de realism duhovnicesc. Maestrul Gheorghe Tattarescu (1818-1894) a atins aici culmea creaţiei sale artistice, prin rafinamentul liniilor şi culorilor, dar şi prin bogăţia imagistică.

În pridvorul Catedralei, privind către boltă, ne întâmpină Tatăl Atotţiitorul în slavă pe tăria cerului, având la picioare globul pământesc. De o parte şi de alta sunt zugrăvite în ulei două pilde biblice care ne pregătesc pentru întâlnirea cu Dumnezeu în Casa slavei Sale: Pilda Fiului Risipitor, la dreapta, şi Pilda Vameşului şi a Fariseului, la stânga. Două plăci de marmură montate pe peretele care desparte pridvorul de naos ţin loc de pisanie, prezentând istoria zidirii sfântului locaş, ctitorii şi ziua sfinţirii, 23 aprilie 1887.

Nava centrală şi cele două nave laterale sunt împodobite cu elemente picturale adaptate dimensiunilor şi spaţiilor respective: icoane de sfinţi şi îngeri, scene biblice, motive decorative, peste 250 de icoane şi compoziţii care împodobesc pereţii, bolţile, pilaştrii şi catapeteasma. Lumina soarelui pătrunde în Catedrală prin zece ferestre mari, filtrată prin vitralii.

Conform tradiţiei ortodoxe, chiar la intrare, în nava principală, au fost pictate tablourile votive: Regele Carol I şi Regina Elisabeta, în partea dreaptă, Mitropoliţii Veniamin Costachi (1803-1842) şi Iosif Naniescu (1875-1902), în partea stângă. Pe suprafeţele pilaştrilor dinspre sud şi dinspre nord sunt zugrăvite, în mărime naturală, icoane de sfinţi martiri şi cuvioşi, care inspiră închinătorilor blândeţe, bunătate şi curăţie sufletească.

Cele patru bolţi ale sfântului locaş sunt împodobite cu compoziţii ample care zugrăvesc persoane şi evenimente cruciale din istoria mântuirii: Drama căderii lui Lucifer, cei 24 de bătrâni din cartea Apocalipsei, Pantocratorul înconjurat de îngeri, ţinând cartea înţelepciunii divine de la A la Ω, Sfânta Treime înconjurată de cântarea îngerească: „Sfânt, Sfânt, Sfânt este Domnul Savaot!”.

Pereţii laterali ai naosului sunt acoperiţi de compoziţii inspirate de teme biblice: Pogorârea Sfântului Duh, Schimbarea la Faţă, Înălţarea Domnului, Naşterea Domnului, Închinarea Magilor, Fuga în Egipt, Coborârea de pe Cruce, Calea spre Mormânt şi Învierea Domnului.

Suprafeţele arcurilor transversale şi ale celor longitudinale, precum şi cele două amvoane sunt împodobite cu peste 100 de chipuri de sfinţi în medalion, pe fond de peisaj sau imitaţie de mozaic aurit. Conca absidei altarului conţine icoana Maicii Domnului, „cea mai înaltă decât cerurile, cu Pruncul în braţe”. Pe suprafaţa circulară a absidei altarului sunt pictate imagini inspirate din Vechiul Testament (Sacrificiul lui Avraam şi Visul lui Iacob), din Noul Testament (Cina cea de Taină, Spălarea picioarelor) sau din istoria Bisericii: Sfinții Apostoli Petru şi Pavel, Iacob şi Ioan, Sfinții Ierarhi Vasile cel Mare, Ioan Gură de Aur, Grigorie Dialogul, Atanasie şi Chiril, Sfinţii Arhidiaconi Ştefan şi Laurenţiu.

Frumuseţea maiestuoasă a picturii este sporită şi de obiectele de cult care împodobesc sfântul locaş: tronurile arhiereşti şi regale, policandrele şi candelabrele de bronz argintat şi aurit, veşmintele de slujbă, candelele şi sfintele vase liturgice.

Catapeteasma Catedralei este alcătuită din 49 de icoane, grupate în cinci registre. Primul registru este format de icoane mici, cu aspecte din viaţa persoanelor sfinte reprezentate în registrul superior. Urmează icoanele mari: Mântuitorul Iisus Hristos, la dreapta, Maica Domnului în partea stângă a uşilor împărăteşti. Icoanele mici din registrul întâi reprezintă scena întâlnirii Mântuitorului cu copiii şi, respectiv, Închinarea Elisabetei. Icoana Întâmpinării Domnului din partea sudică reprezintă hramul vechii ctitorii de la 1695. Dedesubt este pictată Închinarea Magilor. Alături se află icoana Sfântului Mare Mucenic Gheorghe, purtătorul de biruinţă, deasupra scenei care reprezintă Minunea dărâmării idolilor. De cealaltă parte, se află icoana Sfântului Ioan Botezătorul (cu icoana în care vedem pe Mântuitorul Iisus Hristos arătându-Se mulţimii) şi icoana Sfântului Ioan cel Nou de la Suceava, cu o imagine despre pătimirile sale.

Pe uşile împărăteşti este pictată Bunavestire, iar pe uşile diaconeşti străjuiesc chipurile Sfinții Arhangheli Mihail, la nord, şi Gavriil, la sud.

Al treilea registru este format de 12 icoane praznicale, având în centru Cina cea de Taină. Celelalte două registre respectă aceeaşi simetrie: o icoană centrală, înconjurată de alte şase icoane, aşezate de o parte şi de cealaltă.

În registrul al patrulea Mântuitorul Iisus Hristos este înconjurat de cei 12 apostoli, iar în registrul al cincilea icoana Sfintei Treimi tronează între icoanele profeţilor Vechiului Testament.

Între doi pandantivi, deasupra ultimului registru, se află icoana Învierii Mântuitorului Iisus Hristos, care se arată femeilor mironosiţe. Deasupra, în creştetul tâmplei, Iisus răstignit şi cei doi martori îndureraţi ai Pătimirii Sale: Maica Domnului şi Sfântul Ioan Botezătorul.

Ornamentele sculpturale ale catapetesmei sunt aurite şi luminează tainic întregul ansamblu iconografic.  

Însă podoaba cea mai de preţ a Catedralei este racla cu moaştele Sfintei Cuvioase Parascheva cea mult-folositoare prin harul pe care Dumnezeu îl revarsă peste oameni prin mijlocirea ei. Sfintele relicve au fost aduse în Catedrală de la Mănăstirea „Sfinții Trei Ierarhi”, la începutul anului 1889, şi au fost aşezate în partea sudică a naosului, între perete şi cel de-al patrulea pilastru.